Physicochimie des produits de fission

Responsable : Florent LOUIS
Co-responsable : Frédéric COUSIN

L’équipe de recherche résulte des activités de recherche collaborative initiées depuis 2006 entre le PC2A et le Pôle de Sûreté Nucléaire (PSN) de l’Institut de Radioprotection et de Sureté Nucléaire (IRSN) sur des problématiques relatives à la thermodynamique et à la réactivité chimique de produits de fission. La complémentarité et les compétences de l'IRSN et du PC2A ont permis de rendre pérenne cette collaboration en créant en 2009 le Laboratoire de Recherche Commun IRSN/CNRS/Lille C3R "Cinétique Chimique, Combustion et Réactivité". Les travaux de recherche portent sur des problématiques couvrant un spectre large de la réactivité chimique homogène et hétérogène, concernant à la fois les aspects expérimentaux, la modélisation théorique et la simulation numérique de ces phénomènes complexes.

Quatre thématiques de recherche sont actuellement en cours d'étude :

Thématique 1 : Etude de la chimie de l’iode de la centrale à l’atmosphère
Thématique 2 : Interaction iode gazeux / aérosols de sodium
Thématique 3 : Revolatilisation de dépôts de produits de fission
Thématique 4 : Métrologie des composés iodés gazeux

 

L’objectif global des recherches conduites est de valider les estimations de rejets de produits radio-contaminants en cas d’accident en intégrant dans les logiciels de simulation, actuels et en cours de développement, l’état de l’art des connaissances qui sont générées dans le cadre de programmes de recherche nationaux ou internationaux.

Dernières publications de l'équipe:

1) Box modelling of gas-phase atmospheric iodine chemical reactivity in case of a nuclear accident

2) Microhydration of caesium metaborate: structural and thermochemical properties of CsBO2 + n H2O (n = 1–4) aggregates

3) A theoretical study of the microhydration processes of iodine nitrogen oxides

4) Reactivity of Hydrogen Peroxide with Br and I Atoms

5) MS-CASPT2 study of the ground and low lying states of CsH+

6) Investigation of the Reaction Mechanism and Kinetics of Iodic Acid with OH Radical Using Quantum Chemistry

Les personnels :

Enseignants-chercheurs Lille : Fèvre-Nollet V. (MCF HDR), Gasnot L. (PR), Lebègue P. (MCF), Louis F. (MCF, HDR), Pauwels J.F. (PREm), Ribaucour M. (MCF, HDR)
Ingénieurs-chercheurs IRSN : Cantrel L. (IC), Cousin F. (IC), Grégoire A.C. (IC), Leroy O. (IC), Souvi S. (IC)
Personnel BIATSS-Lille : Taamalli S. (IR, CDD)
Doctorante : Infuso M. (bourse I-Site Oversee, 2019 - )

(* soutenance prévue)

PR : Professeur des Universités ; PREm : Professeur des Universités Emérite ; MCF : Maître de Conférences ; HDR : Habilité à Diriger des Recherches ; IR : Ingénieur de Recherche ; IE : Ingénieur d'Etude ; AI : Assistant-Ingénieur ; T : Technicien

Contrats et collaboration en cours

  • PIA MiRE "Mitigation des Rejets à l’Environnement en cas d’accident nucléaire" (ANR-00-RSNR0013-01), 2014-2019
  • PIA Labex CaPPA "Chemical and Physical Properties of the Atmosphere" (ANR-11-LABX-0005-01), 2013-2022
  • Pr. Ivan Cernusak, Comenius University in Bratislava (Slovaquie)
  • Pr. Gabriel da Silva, University of Melbourne (Australie)
  • Pr. Minh Tho Nguyen, KU Leuven (Belgique)
  • Dr. Duy Quang Dao, Da Nang University (Vietnam)

Thèses en cours

Unravelling the atmospheric iodine chemistry using molecular simulations

The goal is to improve the understanding of the heterogeneous reactivity between gaseous iodinated species and aerosols present in the troposphere. To date, these heterogeneous interactions have not been considered in the atmospheric iodine dispersion models in case of a severe nuclear power plant accident. This is worrisome since such heterogeneous reactivity may play a major role in the iodine transport far from their emission sources. The importance of iodine in atmospheric chemistry has been highlighted by recent reviews. However, the atmospheric iodine heterogeneous reactivity studies have focused almost exclusively on determining the uptake coefficient of inorganic iodinated compounds (for example, I2, HI, and HOI) by water or ice. Those conditions are not fully relevant for our applications and have to be extended. Furthermore, photo-oxidation of gaseous CH3I and I2 in presence of O3 is known to produce IxOy aerosols, which are measured in the field campaigns. To the best of our knowledge, the influence of aerosols on the iodine photolysis processes in gas phase is not documented. Finally, the field measurements in Arctic and Antarctica pointed out the role of the low temperature in iodine chemistry in gas phase and in the formation of iodine-rich aerosols.

As a result, this thesis will provide a set of reliable kinetic and mechanistic data on iodine (photo)reactivity with atmospheric aerosols in order to improve the relevance and accuracy of iodine chemistry in dispersion models. The work will be based on molecular simulations; systems associating both the main iodinated gaseous species and representative atmospheric aerosols will be carefully selected.

Both molecular iodine (I2) and iodomethane (CH3I) are key iodine compounds of marine and biogenic origin that appears to be of central importance in understanding iodine chemistry in the troposphere. Further, in addition to their atmospheric interest, the reactivity of those compounds has gained much interest in the field of nuclear safety as they are the most probable gaseous iodine species to be released to the troposphere during a severe nuclear power plant accident of the type in Fukushima, Japan. As a result, this work will start on gaseous molecular iodine and iodomethane surface reactivity as a function of key inorganic and organic aerosols classes from the nanometric up to micrometric size. Model primary and secondary aerosols from marine origin will be considered, such as sodium chloride, sulphate, nitrate, and low to high oxidized organic aerosols.

 

Mots clés : Iodine, aerosols, atmosphere, molecular simulations

Programme de recherche en lien avec le sujet : PIA Labex CaPPA

Financement : projet I-Site Oversee

Doctorant : Maxime INFUSO

Direction : Denis DUFLOT / Florent LOUIS

Alumni

 

Chercheurs invités : Prof. Ivan CERNUSAK (Comenius University, Bratislava, Slovakia), Prof. Gabriel da SILVA (University of Melbourne, Australia), Prof. Ted S. DIBBLE (State University of New York College of Environmental Sciences and Forestry, Syracuse, USA), Dr. Duy Quand DAO (Da Nang University, Vietnam)

Post-doctorats : Dr. Sonia TAAMALLI, Dr. Dorra KHIRI, Dr. Sarah KHANNICHE, Dr. Katarina SULKOVA, Dr. Michael BADAWI, Dr. Eddy THIRIOT, Dr. Arnaud VILLARD, Dr. Bertrand XERRI

Thèses : Dr. Ankita JADON, Dr. Dorel OBADA, Dr. Jan SKOVIERA (co-tutelle avec la Slovaquie), Dr.  Faoulat MIRADJI, Dr. Adrien CARTONNET, Dr. Julien TRINCAL, Dr. Emmanuel MATHE, Dr. Romain VANDEPUTTE, Dr. Yathis DELICAT

Stagiaires: Eliott DUBOIS (L3, ENSCM, 2019), Sandra BALLET (M1, Lille, 2019), Alexis DESCAMPS (L3, Lille, 2019), Laureine FERSING (L3, Lille, 2019), Morgane RIVOAL (L3, Lille, 2019), Guillaume LAMARQUE (L3, Lille, 2019), Anastasia ROTARI (L3, Lille, 2018), Geoffrey LEMOINE (L3, Lille, 2018), Cécile LAFONT (M1, ENSCM, 2018), Olivier ROUILLARD (Erasmus, Canada, 2018)